窄谱宽中红外激光技术研究进展
3μm~5μm中红外激光处于大气窗口波段，对应着众多原子或分子的特征吸收峰，在医疗诊断、大气环境监测、空间通信以及光电对抗等诸多领域具有非常重要的应用价值。在这些应用领域，人们往往要求光源拥有窄谱宽和快速波长调谐功能，而窄谱宽激光具有较小的谱宽、能量集中，是满足这些应用的理想光源。
当前实现3μm~5μm波段中红外激光的技术方法从机理上可分为两种：一种是直接方式，如固体激光器、光纤激光器和量子级联激光器（quantum cascade laser，QCL）等；另一种是利用非线性频率变换间接产生中红外激光输出，例如结构简单、小型化、全固化的光参量振荡器（optical parametric oscillator，OPO）。随着技术的不断进步，大功率、高能量的3μm~5μm中红外激光器逐渐由实验研究转向实际应用，在科学研究和生产中发挥着显著的作用。然而，自由运行状态下的激光器谱宽往往无法满足高精度的应用需求，推动了谱宽压缩技术快速发展。因此，如何压缩激光谱宽、提高光谱纯度已成为国内外激光工作者研究的热点课题。
近日，国防科技大学和安徽理工大学的研究人员组成的团队在《激光技术》期刊上发表了题为“窄谱宽中红外激光技术研究进展”的最新论文，总结了实现窄谱宽3μm~5μm中红外激光输出的Fe2?/Cr2?离子掺杂固体激光器和氟化物光纤激光器谱宽压缩技术，以量子级联激光器为例，展示了几种激光稳频的措施，重点阐述了结构紧凑、全固化的中红外光参量振荡器的调谐原理和压缩谱宽所采取的技术，对作者团队在窄谱宽光参量振荡器方面的研究工作进行了介绍，并对窄谱宽中红外激光技术的研究前景进行了展望。
窄谱宽中红外固体激光器
过渡金属离子掺杂的II~VI族晶体是中红外固体激光器的常用增益介质，两种典型的材料分别是Fe:ZnSe和Cr:ZnSe晶体，其输出的光谱特征宽度约为10nm~50nm。近年来，窄谱宽固体激光器激光取得了长足发展，输出激光谱宽可以达到0.1nm的水平，有几种固体激光器谱宽压缩方法已经得到证实。
实现窄谱宽固体激光输出一种方法是利用热等静压（hot isostatic pressing，HIP）技术对晶体样本进行金属离子扩散掺杂处理。实现窄谱宽固体激光输出另一种方法是在晶体中形成波导结构来实现窄谱宽激光输出。
针对晶体生长方式对输出激光谱宽的影响，研究人员同样开展了相关工作。2017年，EVANS等人报道了工作在5.2μm波长下的Fe:CdMnTe激光器，实验装置如图1所示，其中Fe:CdMnTe样品为使用布里奇曼晶体生长技术从熔体中生长而来。实验获得了最大平均功率为810mW、光谱宽度为1nm的5223nm激光输出。由于Fe:CdMnTe晶体由布里奇曼法生长而来，离子掺杂均匀性得到了改善，使得输出谱宽同其它晶体生长技术输出谱宽相比变得更窄。
图1 Fe:CdMnTe激光器实验装置
此外，还可通过使用光栅、法布里-珀罗（Fabry-Perot，F-P）标准具等光学元件实现窄谱宽操作。2019年，WANG等人报道了一种基于自种子光环型腔结构的波长可调谐连续波单频Cr:ZnSe激光器，实验装置如图2所示。在谐振腔中插入3个不同厚度的石英双折射滤光片，得到了窄谱宽激光输出，其输出光谱特性由分辨率为0.5nm的光谱仪和法布里-珀罗扫描干涉仪进行监测分析。通过旋转双折射滤光片的角度，可以实现波长调谐。实验中获得了最大单频功率0.92W，谱宽约为50MHz的激光输出。
图2 单频可调谐Cr:ZnSe激光器实验装置图
窄谱宽中红外光纤激光器
窄谱宽光纤激光器具有效率高、光束质量好等优点，其中分布布喇格反射（distributed Bragg reflection，DBR）和分布反馈（distributed feedback，DFB）光纤激光器是两种典型代表。
2015年，BERNIER等人报道了首个3μm波段掺Er3?的DFB单频光纤激光器，实验装置如图3所示。全光纤腔包含高掺杂Er3?的氟化物光纤，通过红外飞秒脉冲和抖动相位掩模方法嵌入光纤布喇格光栅（fiber Bragg grating，FBG）。实验结果表明，在2794.4nm波长处获得了谱宽为20kHz的输出。由于只有一小部分抽运功率被吸收，最大连续输出功率和斜率效率仅为12mW 和0.19%。
图3 Er3?掺杂单频光纤激光器实验装置图
在单掺Ho3?的多组分氟化物光纤中，激光下能级寿命高于上能级，为了产生3μm波段激光，一般采取与Pr3?离子共掺杂的方法。HUDSON等人通过Ho3?/Pr3?共掺的氟化物光纤，成功实现了单纵模窄谱宽光纤激光输出，实验装置如图4所示。利用飞秒脉冲激光和逐点刻写技术，将FBG直接刻写在Ho3?/Pr3?共掺氟化物光纤中获得窄谱宽输出。实验结果表明，在两台1150nm半导体激光器抽运下实现2914nm单频输出，最大输出功率为11mW，斜率效率为1.4%，激光谱宽小于0.4nm。
图4 单频Ho3?/Pr3?共掺光纤激光器实验原理图
窄谱宽中红外量子级联激光器
量子级联激光器是一种基于量子阱子带间电子跃迁的半导体激光器，发射光谱可覆盖几微米至250μm以上很宽的范围。QCL由于较小的谱宽展宽系数和超快辐射过程，其固有的谱宽仅有几十赫兹，接近肖洛-汤斯极限。然而，当量子级联激光器在自由运行状态下，由于存在不期望的噪声，致使输出激光谱宽存在一定展宽，通常为兆赫兹量级。几种降噪稳频的方法已被证明在激光谱宽压缩方面具有良好效果。
第1种方法是利用气体分子吸收线作为频率鉴别器，通过检测激光频率变化所产生的误差信号控制QCL电流进行稳频。第2种方法是利用光频梳的高稳定性实现QCL的窄谱宽输出。
上述两种方法为主动稳频技术，此外还可以采取被动稳频的方法。2020年，ZHAO等人提出了一种利用光反馈对QCL进行被动稳频的简易实验装置，如图5所示。QCL发射的激光被光束分束器BS1分成两束，一束通过金镜反射提供反馈，反馈光强度受偏振器P1和P2控制，大小由功率计监测；另一路径的光被光束分束器BS2分成两路，一束光入射到傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）用于表征频率噪声，另一束光穿过一氧化碳吸收池，经光探测器（PD）转换为电信号，最后由电频谱分析仪（ESA）测量功率谱密度。实验结果表明，光谱宽度从7.6MHz 缩小到107kHz。该实验证明了在不使用任何反馈相位控制的情况下，实现了对QCL谱宽的压缩，并且该方法不仅适用于法布里-珀罗QCL，而且还可用于分布式反馈QCL和分布式布喇格反射QCL。
图5 光强反馈稳频实验装置示意图
以上技术实现窄谱中红外激光一般输出功率较低，且波长调谐范围小，在一些要求输出功率大、调谐范围大的场合需要采取光参量振荡技术。
窄谱宽中红外光参量振荡器
光参量振荡激光器是实现3μm~5μm中红外激光器输出的主要方法之一，具有全固化、小型化、结构简单等优点。通过周期、角度和温度等多种调谐方式，OPO技术可实现红外、可见光甚至紫外激光输出，是可调谐激光产生的重要手段。如图6所示，OPO通常由3个部分组成，即非线性晶体、抽运源和谐振腔。其中，基于准相位匹配（quasi-phase matching，QPM）方式的MgO:PPLN具有非线性系数大、调谐范围宽等优点，在实现宽调谐和高功率的中红外激光输出方面具有重大潜力，是3μm~5μm中红外OPO的理想选择。
图6 光参量振荡器示意图
一种常用的谱宽压缩方法是利用腔内光谱选择器来抑制谐振腔内的激光光谱宽度，如体布喇格光栅（volume Bragg grating，VBG）和标准具。VBG具有良好的光谱选择性，已被广泛用于获得高功率窄谱宽输出。2015年，PENG 等人报道了一种由1064nm主振荡功率放大器（master oscillator power amplifier，MOPA）抽运的高功率、窄谱宽2.907μm PPMgLN光参量振荡器，实验装置如图7所示。OPO自由运行时，在2.907μm时的最大平均输出功率为71.6W，斜率效率为26.7%，是当时已知的PPMgLN OPO在此波段最高输出功率。当使用VBG作为腔镜时，在2907.55nm处的最大平均功率为51.7W，斜率效率为22.5%，并且OPO激光谱宽由自由运行的9nm压缩到0.7 nm以下。该实验表明，VBG在缩小中红外闲频光谱宽方面发挥着关键作用。然而，通过调整VBG和PPMgLN的温度，闲频光可调谐范围仅为8nm。
图7 基于体光栅的PPMgLN OPO实验装置图
为了同时实现OPO的宽调谐和窄谱宽输出，标准具成为一种有力的工具。2020年，LI等人报道了一种波长可调谐的啁啾强度调制光参量振荡器，实验装置如图8所示。1064nm抽运光经过电光调制器，调制频率范围为10MHz~2.1GHz，调制后的光通过一个掺镱光纤放大器进行放大。通过在腔内插入0.2mm厚的F-P标准具，限制振荡激光的谱宽。在抽运光为15.2W 时，获得2.16W闲频光输出，最大转换效率为16.5%。通过改变晶体的温度，闲频光波长从3.1μm调整到3.8μm。
图8 强度调制OPO实验装置示意图
另一种谱宽压缩方法是种子光注入技术，即利用一个窄谱宽的激光器作为主振荡器，结合使用OPO进行放大，得到大功率、窄谱宽的中红外激光输出。如图9所示，2021年，ERUSHIN等人报道了一种种子光注入光参量振荡器。抽运光为1053nm的Nd:YLF激光器，最大脉冲能量为1mJ，激光谱宽为0.11nm。种子光为二极管激光器，通过改变温度可以使输出波长在1538nm~1544nm范围内连续调整。实验结果得到，在未注入种子光时，抽运光转换为闲频光的效率为5.8%，谱宽约为18nm。种子光注入后，抽运光转换为闲频光的效率为6.15%，谱宽为2nm左右。该实验证明了将OPO与种子光注入实现中红外光源输出的可行性，同时体现了种子光注入在激光谱宽压缩、输出波长稳定、波束质量改善等方面的独特作用。
图9 种子光注入窄谱宽光参量振荡器实验装置示意图
在如何通过MgO:PPLN OPO获得窄谱宽、宽调谐中红外激光方面，本论文作者团队开展了有关研究工作。如图10所示，搭建了一种基于F-P标准具的窄谱宽OPO实验装置。1064nm抽运源为一种基于非对称平平腔设计的二极管侧抽运Nd:YAG激光器，在10kHz的重复频率下产生超过30W的线性偏振输出，脉冲宽度为220ns。MgO:PPLN晶体放置在温度精度为0.1℃温控炉中，通过改变温度实现OPO输出波长调谐。为获得窄谱宽输出，在腔内放置了F-P标准具。实验测得信号光谱宽约为0.03nm，计算闲频光谱宽小于1nm。
图10 窄谱宽MgO: PPLN OPO实验原理示意图
遗憾的是，当波长在4μm波段以上时，铌酸锂晶体存在光子吸收效应，无法兼顾高功率和窄谱宽输出。ZnGeP2晶体非线性系数高（75pm/V），透射光谱范围宽（2μm~12μm），在中、远红外激光产生中具有重要应用。如图11所示，2018年，报道了ZnGeP2?OPO产生4.3μm窄谱宽激光的实验研究。利用1064nm抽运KTiOPO4?OPO产生2.7μm抽运源，然后基于II类匹配方式，用2.7μm激光抽运ZnGeP2?OPO获得4.3μm波段窄谱宽激光输出。实验结果表明，当抽运波长为2.7μm时，在4.26μm处获得最大单脉冲能量2.12mJ，谱宽约为30nm，取得了良好的谱宽压缩效果。
图11 KTiOPO4?OPO抽运ZnGeP2?OPO实验装置
硒镓钡（BaGa4Se7, BGSe）是一种具有宽光谱透过范围的新型中红外非线性晶体（0.47μm~18μm）, 其有效非线性系数大，损伤阈值高，在宽调谐、窄谱宽中红外激光方面具有研究价值。2022年，本团队首次报道了一种基于标准具的L型窄谱宽BGSe光学参量振荡器，实验装置如图12所示。在自由运行下状态时，I型相位匹配下BGSe（56.3°，0°）输出峰值波长为3529nm，谱宽为4.53nm。在插入标准具后，谱宽减小到1.27nm~2.05nm，输出光谱如图13所示。当标准具倾斜角度为2.34°时，谱宽为2.05nm，峰值波长仍为3529nm；当标准具倾斜角为3.90°时，峰值波长为3534.9nm，谱宽为1.27nm，这是目前报道的BGSe OPO最窄谱宽。同时，在插入标准具后光束质量也得到了改善。
图12 窄谱宽硒镓钡光参量振荡器实验装置
图13 硒镓钡光参量振荡器输出光谱图
结束语
谱宽是激光器的重要指标之一，窄谱宽激光在诸多应用方面都具有优势。实现窄谱中红外激光输出的方法有很多，中红外固体激光器可以通过对过渡金属离子掺杂、扩散工艺的控制或改善晶体生长方式等来实现窄谱宽激光输出，光纤激光器通过反射光栅设计可获得单频激光输出。量子级联激光器固有的谱宽仅有几十赫兹，在窄线宽激光方面具有重大潜力，可采用饱和吸收稳频、光反馈稳频等方法实现极窄谱宽激光输出。中红外OPO采取种子光输入、在谐振腔内插入标准具或体光栅可以将中红外激光谱宽由十几纳米压缩到2nm以下。其中，谐振腔内插入标准具的MgO: PPLN OPO具有高输出功率、宽波长调谐和成熟抽运源的优点，是产生3μm~5μm窄谱中红外激光的有效技术手段。另外，随着新型非线性晶体的出现，将弥补MgO: PPLN OPO波长长于4μm输出功率急剧下降的缺点，3μm~5μm窄谱光学参量振荡器将会取得更大突破，在4μm~5μm波段实现更高功率激光输出，并创造出新的应用前景。
本研究获得了国家自然科学基金资助项目（62105003）、?安徽省自然科学基金资助项目（2108085QA29）、先进激光技术安徽省实验室主任基金资助项目（AHL2020ZR03）的支持。
